苏曼殊是辛亥革命运动时期最先觉悟的知识分子之一。早在1902年，他就参加了以反清为宗旨的留日学生的第一个革命团体青年会。1903年，他又参加了拒俄义勇队。后来拒俄义勇队改组为带有反清色彩的军国民教育会，他也参加了。苏曼殊与孙中山先生也有密切关系。据何香凝回忆，1903年，何香凝在日本东京的住宅是孙中山的联络点和开会场所，苏曼殊就是常来参加会议的一个。孙中山还让苏曼殊等二十多个留日学生组成义勇队，每天早晨练习射击，以备参加武装起义。苏曼殊积极参加革命活动，遭到了资助他上学的林紫垣的极力反对，并以断绝资助相威胁。但苏曼殊宁可丢掉饭碗和中辍学业，也不肯放弃革命，结果被林紫垣强迫回国。回国后，他继续从事革命活动。1904年春，他愤于保皇派猖獗，决心暗杀其头目康有为，因陈少白极力劝阻，才未实行。同年秋，他在湖南长沙实业学堂任教，正值华兴会计划武装起义，他也参预其事。起义因事先泄露而流产后，他又参加了黄兴召集部分华兴会成员在上海举行的秘密会议，会议决定了今后实行暗杀和武装起义的方针。由此可见，早年的苏曼殊，不但具有一般的民族民主革命思想，而且完全赞成并积极参加了用暴力手段推翻清朝统治的实际斗争。

但是，苏曼殊主要不是一个革命的活动家，而是一个革命的文学家；他的贡献主要不在于对旧世界进行“武器的批判”，而在于运用“批判的武器”，为辛亥革命开辟道路。

苏曼殊参加了辛亥革命的宣传鼓动工作。如陈独秀、章士钊所办的《国民日日报》、同盟会的《民报》、刘师培夫妇所办的《天义报》等，都曾得到苏曼殊的赞助。他为秋瑾的遗诗写过序，为冯自由的《三次革命军》题过辞。1907年鲁迅在日本准备创刊《新生》文艺杂志时，苏曼殊也是赞助者之一。1909年南社成立后，苏曼殊也很快加入，并成为该社的著名作家。