唐贞观二十三年（公元649年）唐太宗在弥留之际，将长孙无忌与褚遂良召入卧室，对二人说：“卿等忠烈，简在朕心。昔汉武寄霍光，刘备托诸葛，朕之后事，一以委卿。太子仁孝，卿之所悉，必须尽诚辅佐，永保宗社。”对太子李治说：“有长孙无忌和褚遂良在，国家之事，我就放心了。”于是命令褚遂良起草诏书。
唐贞观二十三年（公元649年）阴历六月，李治继皇帝位，封褚遂良为河南县公，次年，又升为河南郡公，后借故把他贬为同州刺史。三年后，高宗又把他召回身边，征拜为吏部尚书，同时监修国史，加光禄大夫，又兼为太子宾客。唐永徽四年（公元653年），又升为尚书右仆射，执掌朝政大权，这是他政治生涯中的顶峰。
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